我所發表選擇性加氫研究綜述文章

  近日,我所催化與新材料研究室王愛琴研究員和張濤院士團隊受邀撰寫了題為“Selective Hydrogenation over Supported Metal Catalysts: From Nanoparticles to Single Atoms”的綜述文章。

  

  選擇性加氫是指當反應物中含有兩種可還原官能團時,其中靶向官能團被加氫而另一種不受影響的過程,在石油化工(如烯烴中微量炔烴/二烯烴的去除)及精細化工等行業中有廣泛的應用。由于傳統納米催化劑上常發生過度加氫現象,所以高選擇性地獲得目標產物仍存在巨大挑戰。

  研究表明,在選擇性加氫反應中,通過調變催化活性中心的幾何結構來減弱非靶向官能團的吸附強度是改善選擇性的有效手段。研究者由此提出了“active site isolation”策略。本文綜述了在炔烴、α,β-不飽和醛/酮和硝基苯乙烯選擇性加氫反應中實現“active site isolation”策略的方法,包括對傳統納米催化劑進行修飾(如吸附含N/S/P原子的有機物,以金屬氧化物或炭材料對納米顆粒進行部分包埋,以孔道規整、孔徑可調的多孔材料對納米顆粒進行封裝等)以及構筑單原子催化劑(包括負載型單原子,單原子合金/金屬間化合物)。文章評述了各種方法的優劣,并對該領域的發展進行了展望。

  王愛琴和張濤團隊一直致力于高分散催化劑在選擇性加氫反應中的研究,并陸續研制出Pt1/FeOxNat. Commun. 2014, ;Green Chem. 2016, ;Chem. Sci. 2017, ;Nat. Commun. 2019, ),Pd-Au(Ag, Cu)/SiO2ACS Catal. 2015, ;ACS Catal. 2017, ),Pd/ZnO(ACS Catal. 2016, )和Co-N-C(Chem. Sci. 2016, )等多種單原子催化劑,以及Au/ZnAl-HT(Angew. Chem. Int. Ed. 2017, ;J. Catal. 2018, ),Ni/AC(Chem. Commun. 2017, )等納米催化劑。以上催化劑在乙炔、3-硝基苯乙烯等選擇性加氫反應中表現出優良的催化性能,其中,單原子催化劑Pt1/FeOx 和Pd/ZnO分別在3-硝基苯乙烯和乙炔選擇性加氫反應中是迄今為止文獻報道的活性和選擇性最優的催化劑。

  該綜述文章發表在Chemical Reviews上。上述工作得到國家自然科學基金、中科院戰略性先導科技專項(B)“能源化學轉化的本質與調控”和國家重點研發計劃等項目的資助。同時,這也是獻禮我所七十周年所慶文章之一。(文/圖 張磊磊)

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