我所實現“活性炭負載貴金屬納米顆粒的單原子級分散”

  近日,我所合成氣轉化與精細化學品研究中心(DNL0805)丁云杰研究員和宋憲根副研究員團隊開發出一種可大規模生產的活性炭負載貴金屬納米顆粒單原子級分散的普適性技術。研究人員利用CO/CH3I熱處理,可實現活性炭高負載量(5 wt.% )的Rh,Ir,Pt,Pd,Ru和Ag等貴金屬納米顆粒的單原子級分散。與上海應用物理研究所姜政研究員、嘉興學院林祥松副教授合作,深入研究了Rh納米顆粒的分散過程和分散機理,發現在CO/CH3I作用下,該Rh納米顆?;嶙苑⒅鸞シ稚⑽猂h(CO)2I3(O–AC)的單核絡合物以及少量的Rh(CO)I4(O–AC)。

  負載型貴金屬催化劑廣泛應用于各種多相催化反應中。然而,由于中毒、積碳和燒結等原因,經?;岬賈陸鶚裟擅卓帕?NPs)失活,其中NPs通過奧斯特瓦爾德的熟化過程發生聚集是其失活的重要原因之一。研究人員開發了許多通過分散貴金屬NPs來逆轉燒結過程的方法,比如氧化還原法、氯化法、氧氯化法、鹵代烴熱處理法等。但目前的方法操作條件通常比較苛刻,對大多數貴金屬缺乏通用而簡單的分散方法,由于奧斯特瓦爾德熟化效應的限制,分散的程度普遍不夠高。

  本研究以Rh為例發現,適當的溫度、CO/CH3I和含氧官能團對Rh納米顆粒的完全單分散至關重要。相同條件下,單獨的CO或CH3I,或較低的溫度,或失去表面氧官能團的活性炭載體都不能實現單原子級分散。研究發現CH3I會在金屬納米顆粒表面均裂產生碘自由基(I·),I·和CO協同作用可促進Rh納米顆粒表面金屬原子間的Rh-Rh鍵斷裂和Rh(CO)xIy(O–AC)的形成,從而實現Rh納米顆粒的逐漸減小和逐步分散,載體表面的氧官能團為分散后的Rh單核絡合物提供錨定位點。

  相關成果發表于《自然-通訊》上。該工作得到國家重點研發項目的資助。這也是獻禮我所七十周年所慶的文章之一。(文/圖 馮四全、宋憲根)

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